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态指定原子极化率(SSAP)的参数化及其在载流子凝聚相极化能计算中的应用

发布者:田潇  发布时间:2018-07-20 18:12:30  浏览:

       有机固体对电荷载流子的极化能会显著影响有机分子在凝聚相中的位点能,而极化能又依赖于分子的堆积形貌,因此发展显性超分子模型方法用以模拟分子聚集对极化能的影响至关重要的。使用AMOEBA极化力场计算有限团簇并外推至无穷大来显性评估极化能是比较成功的方法之一。但极化力场的计算精度直接受原子极化率控制,针对标准AMOEBA中原子极化率对电子态不相关的缺陷,我院理论与计算化学团队提出了电子态指定的原子极化率(SSAP)概念,基于QTAIM空间划分分子极化率来均匀地参数化,从而得到分子处于不同电子(离子)态和不同位置时的原子极化率。SSAP已被试探性地用于九种有机共轭晶体的电荷载流子的静电极化能,结果表明:p型分子中空穴载流子极化能小于电子载流子,而在n型分子中情况正好相反,小的载流子极化能可能对应着高的导电性能。本论文提出SSAP参数化方法能够有效的应用于求解有机光电分子从真空到凝聚相过程中的自由能。

       该论文发表在理论与计算化学领域重要期刊J. Chem. Theory Comput.,论文第一作者为2015级博士生徐涛,由王文亮教授和尹世伟教授指导完成。该工作得到了国家科技部重点研发项目(2017YFB0203404),国家自然科学基金(21173138),以及111项目(B14041)的大力支持。



原文链接:

Tao Xu, Wenliang Wang, and Shiwei Yin*. Electrostatic Polarization Energies of Charge Carriers in Organic Molecular Crystals: A Comparative Study with Explicit State-Specific Atomic Polarizability Based AMOEBA Force Field and Implicit Solvent Method. J. Chem. Theory Comput., 2018, 14 (7), pp 3728–3739.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.8b00132