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我院纳米石墨烯合成取得新进展

发布者:超级管理员  发布时间:2014-04-17 15:03:00  浏览:
       魏俊发教授领衔的研究团队在纳米石墨烯的设计合成研究方面获得突破,有关研究成果在国际顶级化学期刊《美国化学会志》上发表,并被选为封面文章(张强、彭汗青、卢琼琼、常建、董叶叶、石先莹、魏俊发.Facile Bottom-up Synthesis of Coronene-based 3-Fold Symmetrical and Highly Substituted Nanographenes from Simple Aromatics. J. Am. Chem. Soc. 2014,136(13),5057-64)。
       纳米石墨烯(Nanographenes,简称NGs)是石墨烯、碳纳米管和富勒烯等碳纳米材料结构的一部分,具有特殊的网格结构和重要的物理化学性质,在新型分子电子器件包括下一代分子计算机、有机太阳能电池、柔性显示器、有机发光二极管、有机纳米导线等领域具有巨大的应用潜力。同时,纳米石墨烯分子具有确定的边缘结构,也是研究石墨烯的样板,对研究石墨烯的结构、性质具有重要的理论价值。因而,近年来国际上有关纳米石墨烯的研究十分活跃。然而,化学合成复杂纳米石墨烯如六苯并蒄等仍然具有很大的困难和挑战性。
       该课题组提出一种新颖的合成概念——共价自组装(Covalent Self-sorting Assembly,CSA),作为蒄类(Coronene-based)纳米石墨烯分子合成路线的核心合成策略。这种CSA合成策略十分简单,其本质可以形象地用榫卯契合(Mortise-&-Tenon)表示。

                 
                  
       这种新的合成策略突破了文献报道的需要先合成与最终产品分子骨架相同的多苯齐聚物、再氧化脱氢成环生成纳米石墨烯的既有方法,使复杂的蒄基纳米石墨烯分子包括六苯并蒄及其杂环类似物和六苯并晕蒄等的从头合成(Bottom-up synthesis)路线缩短为仅仅两步,在关键步骤——共价自组装反应——中连续发生了12个或18个反应。合成原料简单易得,各合成反应收率优异,是一种非常简捷、高效的合成方法。该方法使六苯并蒄等成为最容易合成的纳米石墨烯之一,为化学和材料科学界合成大尺寸复杂纳米石墨烯提供了一种简便和易于掌握的工具。
       利用此方法,该研究团队成功合成了三个系列共30种C3-对称的多取代新型纳米石墨烯分子,并获得了各系列中代表性化合物的单晶X-射线结构,其中25环纳米石墨烯是目前经X-射线结构分析确定的、最大的全苯型纳米石墨烯。
                             
       该方法合成的这些纳米石墨烯分子上具有多种可修饰取代基,这使它们成为进一步构筑π-共轭体系更大的纳米石墨烯的新起点。同时,该研究工作所建立的合成方法也为其他更大、更复杂的纳米石墨烯以及相关的星型分子、树状大分子、超分子等有机纳米材料提供了新的合成思路。所合成的纳米石墨烯具有良好的物理化学性质,为有机半导体材料、发光材料、太阳能电池、发光二极管等分子器件的研究奠定了基础。
       该工作受到了JACS评审专家的高度评价,认为其研究意义、创新性等均达到High(或Highest)水平,指出“发展特殊、可重复、高收率的方法对多取代的新型π-体系至关重要,而作者提供的正是这样的方法。”“该方法新颖,有潜力,将引起合成化学家、材料科学家以及环境学家的兴趣。此法因为生成可再“构筑”的功能化多环芳烃而特别有价值。就合成及结构工作而言,本文是质量最高的”。
       该研究获国家自然科学基金,中央高校基金,高等学校创新团队基金和陕西师范大学研究生创新基金资助。

张强 博士  石先莹 副教授  魏俊发 教授
全文地址:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja413018f

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